有机酸分布 有机酸组成与分布
\u6709\u673a\u9178\u79cd\u7c7b\u8fd1\u5341\u591a\u5e74\u6765\uff0c\u6709\u673a\u9178\uff0c\u786e\u5207\u5730\u8bf4\u662f\u77ed\u94fe\u8102\u80aa\u9178\uff0c\u5728\u50a8\u5c42\u5730\u7403\u5316\u5b66\u4e2d\u53d7\u5230\u5e7f\u6cdb\u7684\u5173\u6ce8\u3002\u4eba\u4eec\u5bf9\u6709\u673a\u9178\u7684\u8ba4\u8bc6\u53ef\u8ffd\u6eaf\u81f320\u4e16\u7eaa\u521d\uff08Rogers,1917\uff09\u3002\u4f46\u5728Lochte\u7b49\uff081949\uff09\u4ee5\u524d\u4e00\u76f4\u672a\u8fa8\u8ba4\u51fa\u8fd9\u79cd\u6709\u673a\u9178\u5c5e\u77ed\u94fe\u8102\u80aa\u9178\u3002Willey\u7b49\uff081975\uff09\u9996\u6b21\u4f7f\u7528\u73b0\u4ee3\u5148\u8fdb\u7684\u5206\u6790\u65b9\u6cd5\u5b9a\u91cf\u6d4b\u5b9a\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u7684\u9178\u6027\u9634\u79bb\u5b50\u6570\u3002Barth\uff081978\uff09\u7387\u5148\u5c06\u7b49\u901f\u7535\u6cf3\u6cd5\uff08ITP\uff09\u5f15\u5165\u77f3\u6cb9\u5de5\u4e1a\uff0c\u53ef\u7b80\u4fbf\u3001\u5feb\u901f\u5730\u6d4b\u5b9a\u6709\u673a\u9178\u3002\u6b64\u540e\uff0c\u56fd\u5185\u5916\u5b66\u8005\u5bf9\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u6709\u673a\u9178\u7ec4\u6210\u3001\u6210\u56e0\u673a\u7406\u53ca\u5bf9\u6b21\u751f\u5b54\u9699\u5f62\u6210\u4e2d\u7684\u4f5c\u7528\u7b49\u65b9\u9762\u5c55\u5f00\u7814\u7a76\uff0c\u53d6\u5f97\u5f15\u4eba\u6ce8\u76ee\u7684\u6210\u679c\uff08Carathers\u7b49\uff0c1978;Surdam\u7b49\uff0c1984;Kharaka\u7b49\uff0c1986,1993;Barth\u7b49\uff0c1987,1989;Land\u7b49\uff0c1988,1992;Macgowan\u7b49\uff0c1990;Giordan\u7b49\uff0c1994\uff1b\u9ec4\u798f\u5802\u7b49\uff0c1993\uff1b\u9ad8\u9521\u5174\uff0c1994\uff1b\u8521\u6625\u82b3\u7b49\uff0c1997\uff09\u3002
\u5e94\u7528\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u7b49\u901f\u7535\u6cf3\u6cd5\uff0c\u53ef\u4ee5\u5206\u6790\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u7532\u9178\u3001\u4e59\u9178\u3001\u4e19\u9178\u7b49\u7684\u6d53\u5ea6\u53ca\u6709\u673a\u9178\u603b\u91cf\uff08\u67f3\u5e38\u9752\u7b49\uff0c1993\uff1b\u8521\u6625\u82b3\u7b49\uff0c1997\uff09\u3002\u7531\u4e8e\u9102\u5c14\u591a\u65af\u76c6\u5730\u4e2d\u90e8\u6c14\u7530\u5965\u9676\u7cfb\u5730\u5c42\u6c34\u603b\u77ff\u5316\u5ea6\u9ad8\u548c\u6c2f\u79bb\u5b50\u6d53\u5ea6\u4e30\u5bcc\uff0c\u5927\u5927\u5e72\u6270\u4e86\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u7b49\u901f\u7535\u6cf3\u6cd5\u5b9a\u91cf\u6d4b\u5b9a\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u6709\u673a\u9178\u5de5\u4f5c\u3002\u672c\u7814\u7a76\u901a\u8fc7\u5bf9\u5b9e\u9a8c\u5206\u6790\u6761\u4ef6\u7684\u6539\u5584\uff0c\u6210\u529f\u5730\u83b7\u5f97\u4e86\u6709\u673a\u9178\u8d28\u91cf\u6d53\u5ea6\u7684\u5b9a\u91cf\u5206\u6790\u7ed3\u679c\uff08\u674e\u8d24\u5e86\u7b49\uff0c2003\uff09\u3002
\u7528\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u7b49\u901f\u7535\u6cf3\u6cd5\u6d4b\u5b9a\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u7532\u9178\u3001\u4e59\u9178\u3001\u4e19\u9178\u7b49\u7684\u6d53\u5ea6\u53ca\u6709\u673a\u9178\u603b\u8d28\u91cf\u6d53\u5ea6\uff0c\u91c7\u7528\u5728\u4e2d\u7a7a\u7684\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u5185\u8fdb\u884c\u6052\u6d41\u7535\u6cf3\u7684\u5206\u6790\u65b9\u6cd5\uff0c\u5730\u5c42\u6c34\u6837\u7ecf\u6c34\u76f8\u84b8\u53d1\u9884\u5904\u7406\uff0c\u9664\u53bb\u5927\u91cf\u65e0\u673a\u76d0\u7c7b\u540e\uff0c\u5373\u53ef\u76f4\u63a5\u8fdb\u6837\u8fdb\u884c\u6709\u673a\u9178\u5206\u79bb\u3002\u4f7f\u7528\u4eea\u5668\u4e3a\u7f8e\u56fd\u60e0\u666e\u516c\u53f8\u751f\u4ea7\u7684HP3DCE\u9ad8\u6548\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u7535\u6cf3\u4eea\u300185cm\u00d775\u03bcm\uff08\u5185\u5f84\uff09\u7194\u878d\u77f3\u82f1\u6bdb\u7ec6\u7ba1\uff08\u6709\u6548\u957f\u5ea680cm\uff09\u3001\u4e8c\u6781\u7ba1\u9635\u5217\u68c0\u6d4b\u5668\u3002\u91c7\u7528\u7535\u89e3\u8d28\u6eb6\u6db2\u4e3a\u90bb\u82ef\u4e8c\u7532\u9178\u6c22\u94be\u2014\u5341\u516d\u70f7\u57fa\u4e09\u7532\u57fa\u6eb4\u5316\u80fa\uff0cpH\u503c\u4e3a6\uff0c\u68c0\u6d4b\u6ce2\u957f210nm\uff0c\u538b\u529b\u8fdb\u683750mbar,1s\u3002\u4ee5\u6807\u51c6\u5171\u6ce8\u6cd5\u5b9a\u6027\uff0c\u6807\u51c6\u66f2\u7ebf\u6cd5\u5b9a\u91cf\u3002\u6c34\u6837\u7ecf0.45\u03bcm\u6ee4\u819c\u8fc7\u6ee4\uff0c\u76f4\u63a5\u8fdb\u6837\uff0c\u6216\u5f53\u65e0\u673a\u5cf0\u8fc7\u9ad8\uff0c\u5f71\u54cd\u5206\u79bb\u65f6\uff0c\u6c34\u6837\u8fc7\u78f7\u9178\u4e09\u4e01\u916f\u67f1\uff0c\u4ee5\u6c22\u6c27\u5316\u94a0\u6eb6\u6db2\u6d17\u8131\uff0c\u4f46\u8fc7\u67f1\u540e\u4f1a\u635f\u5931\u90e8\u5206\u7532\u9178\u3002
\u88683-4\u5217\u51fa\u4e86\u9102\u5c14\u591a\u65af\u76c6\u5730\u4e2d\u90e8\u6c14\u7530\u5965\u9676\u7cfb\u9a6c\u5bb6\u6c9f\u7ec4\u5730\u5c42\u6c34\u4e2dC1-C5\u4f4e\u5206\u5b50\u91cf\u6709\u673a\u9178\u542b\u91cf\u7684\u5206\u6790\u6d4b\u5b9a\u7ed3\u679c\u3002\u9102\u5c14\u591a\u65af\u76c6\u5730\u4e0b\u53e4\u751f\u754c\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u542b\u6709\u7532\u9178\u3001\u4e59\u9178\u3001\u4e19\u9178\u548c\u4e01\u9178\uff0c\u672a\u68c0\u6d4b\u51fa\u82ef\u7532\u9178\u3001\u4e73\u9178\uff0c\u4e5f\u672a\u68c0\u6d4b\u51fa\u4e8c\u5143\u7fa7\u9178\uff08\u8349\u9178\u3001\u4e19\u4e8c\u9178\u548c\u4e01\u4e8c\u9178\uff09\u3002\u4e00\u5143\u7fa7\u9178\u603b\u4f53\u4e0a\u4ee5\u4e59\u9178\u4e3a\u4e3b\uff0c\u4e59\u9178\u5927\u591a\u5360\u603b\u6709\u673a\u9178\u542b\u91cf\u768450%\u4ee5\u4e0a\uff0c\u542b\u6709\u5c11\u91cf\u7532\u9178\uff0c\u5c11\u6570\u6837\u54c1\u8fd8\u542b\u6709\u4e00\u5b9a\u91cf\u7684\u4e19\u9178\u548c\u4e01\u9178\u3002
Giordano\u7b49\uff081994\uff09\u8ba4\u4e3a\uff0c\u6709\u673a\u9178\u7684\u5206\u5e03\u53d6\u51b3\u4e8e\u5176\u751f\u6210\u901f\u7387\u548c\u70ed\u8131\u7fa7\u4f5c\u7528\u4ee5\u53ca\u7ec6\u83cc\u7834\u574f\u4f5c\u7528\u3002Crossey\uff081991\uff09\u7814\u7a76\u8ba4\u4e3a\uff0c\u7fa7\u9178\u5177\u6709\u4ee5\u4e0b\u7684\u7a33\u5b9a\u6027\u5e8f\u5217\uff1a\u4e59\u9178\u2265\u7532\u9178\uff1e\u4e19\u9178\uff1e\u4e01\u9178\uff1e\u8349\u9178\uff1e\u4e19\u4e8c\u9178\uff1e\u4e01\u4e8c\u9178\uff0c\u8fd9\u4e00\u5e8f\u5217\u53ef\u4ee5\u8f83\u597d\u5730\u89e3\u91ca\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u6709\u673a\u9178\u591a\u4ee5\u4e59\u9178\u4e3a\u4e3b\u7684\u5206\u5e03\u73b0\u8c61\u3002Shock\uff081988\uff09\u6307\u51fa\uff0c\u4e19\u9178\u6613\u4e0eO2\u53d1\u751f\u6c27\u5316\u8fd8\u539f\u53cd\u5e94\uff082C2H5COOH+O2=3CH3COOH\uff09\uff0c\u4ece\u800c\u8f6c\u53d8\u6210\u66f4\u7a33\u5b9a\u7684\u4e59\u9178\u3002\u53e6\u5916\uff0c\u6709\u673a\u9178\u5728\u5730\u5c42\u6c34\u4e2d\u6eb6\u89e3\u5ea6\u968f\u5206\u5b50\u91cf\u7684\u589e\u52a0\u800c\u964d\u4f4e\uff0c\u4e8c\u5143\u7fa7\u9178\u4e0d\u4ec5\u5728\u6c34\u4e2d\u6eb6\u89e3\u5ea6\u4f4e\uff0c\u800c\u4e14\u70ed\u964d\u89e3\u901f\u7387\u5feb\uff0c\u56e0\u800c\u4e0d\u6613\u4fdd\u5b58\u4e0b\u6765\uff0c\u4e8c\u5143\u7fa7\u9178\u542b\u91cf\u4f4e\u53ef\u80fd\u662f\u5ba2\u89c2\u4e8b\u5b9e\u3002\u81f3\u4e8e\u7532\u9178\u542b\u91cf\uff0c\u8fd8\u53d7\u6bdb\u7ec6\u7ba1\u7b49\u901f\u7535\u6cf3\u5206\u6790\u65b9\u6cd5\u548c\u5b9e\u9a8c\u6761\u4ef6\u7684\u5c40\u9650\uff0c\u5728\u5b9e\u9a8c\u8fc7\u7a0b\u4e2d\u53ef\u80fd\u635f\u5931\u4e86\u90e8\u5206\u7532\u9178\u3002
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一、研究现状综述
浅埋、未被污染的地下水中溶解有机碳质量浓度为0.2～15mg/L，中值为0.7mg/L。高分子量的腐殖酸和灰腐酸是其主要的有机组分，占溶解有机碳的20%～40%，可高达90%。其他组分是挥发性和非挥发性的脂肪酸、酚、氨基酸、缩氨酸和碳水化合物（Thurman,1985）。聚合的腐殖酸、灰腐酸和更简单的含溶解碳组分，含有反应活性强的含氧、氮官能团和酚组分，能形成金属-有机络合物和螯合物，从而对金属的活化和沉淀起重要作用。
一般地，海相和湖相沉积物孔隙水中有机组分质量浓度要远高于地下水，在缺氧沉积物中可达到约400mg/L。腐殖酸和灰腐酸丰度最高，但是，随埋深的增大，可能以挥发性的脂肪酸（尤其乙酸、甲酸、丙酸）为主。有机组分是沉积物的早成岩过程的重要参与者（Giordano和Kharaka,1994）。
在油气储层油田水中有机酸阴离子能影响矿物的成岩作用，已受到广泛的关注。世界各地数据显示，在新生界、地层温度介于80～120℃的油田水中可含有高达10000mg/L的一元羧酸（乙酸、丙酸、丁酸为主）和2640mg/L的二元羧酸（草酸、丙二酸和丁二酸），但是二元羧酸质量浓度可能被夸大了，一般低于500mg/L，且以丁二酸、谷氨酸为主（Giordano和Kharaka,1994）。由于二元羧酸比一元羧酸具有更强的络合Al、Ca的能力，所以必须深入探讨二元羧酸。Surdam等（1984）在油田水中检测出了最高达26mg/L的马来酸和11mg/L的丙二酸。Kharaka等（1985、1986）检测了得克萨斯州的High Island油田11口井更新世砂岩储层油田水的有机、无机组分。所报道的丁二酸浓度最高达63mg/L，戊二酸最高达36mg/L，还有微量的C6—C10的二元羧酸。草酸和丙二酸浓度低于1mg/L检测界线。二元羧酸高达2640mg/L（MacGowan和Surdam,l988）。由于含有高的有机酸质量浓度，ColesLevee北部油田及Paloma油田附近的许多油井被重新采样。密西西比盐丘盆地6口油井20个地层水样的二元羧酸质量浓度低于1mg/L检测界线。Lundegard和Trevena（1990）在泰国海湾所报道的草酸远低于1mg/L，且没有其它二元羧酸被检测出来，其储层温度较高，为120℃～170℃。Barth等（1987）报道了北海油井一水样中38mg/L的草酸和10mg/L丙二酸。由于该水样几乎缺乏一元羧酸，其它水样中也未检测出二元羧酸，所以她认为地层水的二元羧酸系泥浆污染所致。MacGowan和Surdam（1988,1990b）采集了San Joaquin、SantaMaria和墨西哥湾盆地北部约40口油井的水样，报道的草酸质量浓度高达494mg/L，丙二酸2540mg/L，马来酸66mg/L。在加利福尼亚San Joaquin盆地Coles Levee油田北部12—31井产水层中，MacGowan和Surdam（1990b）所报道的值远低于其以前报道的，草酸为17mg/L，丙二酸42mg/L，马来酸低于检测值。
在该区这口井和其他井，Fisher和Boles（1990）未检测出草酸或丙二酸。Kharaka等（1993b）报道过很低浓度的甲基丁二酸3.6～22mg/L。戊二酸浓度较高，为95mg/L和15mg/L。Paloma油田检测出少量的丁二酸（2.2mg/L和2.5mg/L），只有微量的草酸（最高为0.2mg/L）和丙二酸（最高为0.1mg/L）被检测出来。最近报道的较低二元羧酸质量浓度被认为具有代表性（Giordano和Kharaka,1994）。这是由于二元羧酸热降解快，草酸钙和丙二酸钙盐在水中的溶解度低造成的。
油田水中有机酸被分为三个温度区间带：低于80℃、80～200℃、200℃以上。1带地温低于80℃，有机酸质量浓度较低，多低于100mg/L，归因于细菌的消耗和源岩中低的有机酸生成速率。3带未能检测出有机酸。而2带中有机酸质量浓度最高，但随地温增大而降低，被归因于羧酸脱羧成天然气和二氧化碳（Kharaka等，1983），反应式是：
CH3COOH=CH4+CO2
Crossey（1991）认为羧酸的稳定性序列为：
乙酸≥甲酸＞草酸＞丙二酸
这序列解释了油田水多以乙酸为主（可占总酸的80%以上）的现象。然而，Shock（1988、1989）则认为80℃以上有机酸的分布并非由脱羧作用所控制，而是涉及到O2和CO2的亚稳定的氧化-还原反应：
2C2H5COOH+O2=3CH3COOH
该反应式表明乙酸活度与丙酸活度之比为3/2。
图5-1 国外含油气盆地油田水各有机酸随温度变化图
Helgeson等（1993）根据文献中所报道的有机酸数据（图5-1），发现在储层温度高于约125℃时，含有机酸水样点的密度降低，这不一定指示有机酸热不稳定，而可能与相对高温度下降低的细菌活动能力有关，和/或生产油井井底温度多低于125℃。Kharaka等（1993）则指出，乙酸根与丙酸根活度之比很少为3/2，原油有水热解实验中乙酸、丙酸也未达成平衡。据此，他们坚持认为，有机酸的分布取决于其生成速率和热脱羧以及细菌破坏作用（Giordano和Kharaka,1994）。
在国内，已在松辽盆地、大港油田、塔里木盆地等油田水中分析了有机酸质量浓度。松辽盆地西北部有机酸高值带分布于埋深1100～1800m地带，但在2200～3200m埋深范围，仍存在高浓度的有机酸，可高达2100mg/L。大港油田北大港地区油田水有机酸浓度也较高，为44mg/L～4093mg/L，埋深1800～4000m（图5-2）。
二、油田水有机酸的分布
塔里木盆地石炭系（除塔中以外）、寒武—奥陶系储层温度多高于125℃，因而研究其有机酸的分布具有较大的理论意义。
图5-2 我国含油气盆地油田有机酸随埋深变化对比图
A—塔里木盆地；B—大港油田；C—松辽盆地西北部
徐志强（1990）报道了塔里木轮南地区16个油田水有机酸数据，检测出了甲酸、乙酸、丙酸和草酸。二元羧酸总质量浓度为0～262mg/L，总酸浓度为28～1605mg/L。白玉雷等（1990）报道的奥陶系7个油田水检测的结果与徐志强（1990）的相近，含二元羧酸，以乙酸根、丙酸根为主，其中轮南石炭系—奥陶系不整合面附近5179～5266m产层油田水有机酸阴离子质量浓度较高。
采用等速电泳法检测盆地内有机酸的结果表明：油田水中含甲酸、乙酸、苯甲酸、乳酸、丙酸和丁酸，未检测出二元羧酸。一元羧酸一般以乙酸为主，顺序为乙酸＞甲酸＞苯甲酸＞丙酸，丁酸和乳酸含量低。乙酸多占总有机酸的40%～80%（图5-3）。统计结果表明，总有机酸质量浓度变化大，低者仅2.45mg/L，高者达4094mg/L，以200～1000mg/L为主（表5-1）。高峰值分布特点如下。
图5-3 总有机酸与乙酸的关系
图5-4 有机酸质量浓度随地温变化图
1.储层地温高于90℃
高有机酸浓度分布在温度高于90℃的储层中或埋深4300m以下（图5-4）。其中，轮南三叠—侏罗系高值带埋深4300～4800m，地温106～118℃；东河塘高值带埋深5400～5900m，地温128～135℃。
2.中下侏罗统以下
层系上，第三系和白垩系储层有机酸质量浓度较低，最高值仅188mg/L。从侏罗系中统向下，有机酸总质量浓度高值超过800mg/L（表5-2）。
3.在角度不整合面附近有机酸总质量浓度较高
所测的10个不整合面上下50m储层油田水样品中有6个有机酸总浓度高于800mg/L，而所有实测的185个有机酸样品仅12个高于此值，即含高有机酸的油田水样的50%分布在不整合面附近。如DH3井J/C不整合面附近有机酸浓度高达1914mg/L,LN50、LN57井C/O、C/S不整合面上也分别高达1853mg/L和1754mg/L（表5-3），可见不整合面附近具有异常高质量浓度的有机酸分布。同时，还可发现，较高的有机酸多分布在角度不整合面附近，平行不整合面附近较低。
表5-1 塔里木盆地有机酸质量浓度（mg/L）分析结果
续表
续表
表5-2 各时代地层油田水最高有机酸质量浓度
①J2+3厚达350m以上，底部70m定为J2+3之底。
表5-3 不整合面上、下50m有机酸质量浓度分布
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